Un multi híbrido - Impresora Co., Ltd de Guangzhou 3D

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 2513 (2023) Citar este artículo

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El rendimiento eléctrico limitado de los dispositivos microelectrónicos causado por la baja conectividad entre partículas y la calidad de impresión inferior sigue siendo el mayor obstáculo que debe superar la tecnología de impresión por chorro de aerosol (AJP). A pesar de que la incorporación de nanotubos de carbono (CNT) y solventes específicos en tintas funcionales puede mejorar la conectividad entre partículas y la imprimibilidad de la tinta, respectivamente, aún es un desafío considerar múltiples propiedades conflictivas en el diseño de mezclas simultáneamente. Esta investigación propone un novedoso método híbrido de optimización multiobjetivo para determinar la composición de tinta funcional óptima para lograr una baja resistividad eléctrica y una alta calidad de línea impresa. En el enfoque propuesto, la tinta de plata, la tinta CNT y el etanol se mezclan de acuerdo con el diseño de la mezcla, y se desarrollan dos modelos de superficie de respuesta (ReSM) basados en el análisis de varianza. Luego, se emplea un método de función de deseabilidad para identificar una ventana de material operativo óptima en 2D para equilibrar las respuestas conflictivas. Después de eso, los objetivos en conflicto se optimizan de una manera más robusta en el espacio de diseño de mezclas 3D a través de la integración de un algoritmo genético de clasificación no dominado III (NSGA-III) con los ReSM desarrollados y la incertidumbre estadística correspondiente. Se realizan experimentos para validar la eficacia del enfoque propuesto, que amplía la metodología de diseño de materiales con múltiples componentes y múltiples propiedades en la tecnología AJP.

La impresión por chorro de aerosol (AJP) está emergiendo como una tecnología de impresión tridimensional (3D) transformadora para fabricar dispositivos microelectrónicos flexibles y de alta resolución1,2. En comparación con las técnicas de fabricación convencionales, como el grabado, la fotolitografía y la galvanoplastia3, AJP puede reducir significativamente los desechos químicos y simplificar el proceso de fabricación4, al tiempo que reduce los costos de fabricación5. Por lo tanto, ha sido ampliamente adoptado en una industria de fabricación electrónica para fabricar componentes microelectrónicos avanzados6,7,8. Sin embargo, debido a la resistividad de línea impresa relativamente alta de AJP, el rendimiento eléctrico de los dispositivos microelectrónicos producidos por AJP es limitado, como el bajo factor de sensibilidad/calibre de los sensores resistivos impresos para la medición de temperatura/deformación, lo que restringirá la amplia aplicación de la tecnología AJP. Esto se debe a las lagunas y los defectos en la estructura de las nanopartículas depositadas, como los límites granulares y los defectos estructurales9. En consecuencia, la conectividad entre las nanopartículas metálicas se daña gravemente y las líneas metálicas impresas muestran una resistividad eléctrica relativamente alta en comparación con los materiales metálicos a granel, lo que socava significativamente el rendimiento eléctrico de la electrónica impresa. A pesar de que la optimización de las condiciones de sinterización (temperatura y técnica) puede mejorar la morfología de la superficie de las líneas impresas, logrando una resistividad de menos de 2 veces la resistividad de la plata a granel10,11, también es importante reducir la resistividad de las líneas impresas mejorando la conectividad en la estructura de nanopartículas antes del proceso de post-impresión. Además, como la baja capacidad de impresión de una tinta funcional tiende a inducir una interacción aerodinámica de desequilibrio dentro del cabezal de impresión, las líneas conductoras se imprimirán con características morfológicas inferiores12, lo que degradará aún más el rendimiento eléctrico de los componentes electrónicos producidos13.

Debido a la relación de aspecto extrema, los nanotubos de carbono (CNT) demuestran ventajas como puentes para conectar los defectos/límites granulares en las líneas conductoras impresas, lo que mejorará la conductividad de la electrónica impresa al mejorar los contactos eléctricos entre las partículas formadas y los coeficientes de expansión térmica. entre patrones impresos y sustratos14. Por lo tanto, se han realizado varios estudios sobre la incorporación de CNT en tintas funcionales de nanopartículas para proporcionar una conectividad superior entre partículas y mejorar las propiedades eléctricas de los componentes electrónicos impresos por chorro de aerosol15. Además de mejorar las propiedades eléctricas, la capacidad conductiva bajo demanda de las películas impresas se puede lograr en función de la carga de CNT personalizable y controlable16. Sin embargo, dado que la conductividad de los CNT es relativamente más baja que la de las tintas funcionales de nanopartículas metálicas, el rendimiento de los CNT como rellenos que mejoran la conductividad depende de la concentración relativa en comparación con el nivel de percolación17. Por lo tanto, se requieren más estudios destinados a optimizar la composición relativa entre CNT y tinta funcional de nanopartículas para mejorar la conductividad. Por otro lado, como una línea depositada es el elemento fundamental de los componentes electrónicos impresos por chorro de aerosol18, se adoptaron varios métodos de aprendizaje automático y enfoques empíricos para optimizar la calidad de la línea impresa19,20,21, lo que será beneficioso para el rendimiento eléctrico obtenido13. A pesar de que estos estudios ayudan a promover la aplicación de la técnica AJP desde cierto aspecto, existe la necesidad de mejorar aún más el rendimiento eléctrico general bajo la optimización dual de la conductividad de la línea impresa y la calidad de impresión simultáneamente.

A pesar de que el aumento de la diversidad de la composición de la tinta ayuda a la tecnología AJP a fabricar dispositivos microelectrónicos versátiles, existen pocos estudios sistemáticos sobre la optimización de materiales con múltiples componentes y propiedades múltiples en la tecnología AJP. Por ejemplo, se formuló una nueva tinta de CNT/nanopartículas de plata para mejorar la conductividad de las líneas impresas por chorro de aerosol9, pero la composición de la tinta se optimizó mediante un enfoque empírico y la calidad de la línea impresa necesita una evaluación adicional. Por otro lado, se sintetizó una tinta funcional de platino/etilenglicol/polivinilpirrolidona para lograr la baja resistividad para las líneas impresas por chorro de aerosol22. Dado que la calidad óptima de la línea impresa se obtuvo optimizando los parámetros del proceso con una composición de tinta específica, la influencia de los componentes de la tinta en la resistividad necesita más investigación. En tales circunstancias, se propone un nuevo método híbrido de optimización multiobjetivo para formular las correlaciones entre la composición funcional de la tinta (tinta de plata, CNT y etanol) y las propiedades eléctricas/morfológicas de la línea impresa (resistividad/calidad de la línea impresa) y optimizar las propiedades conflictivas. relación entre baja resistividad eléctrica y alta calidad de línea impresa simultáneamente. Se llevan a cabo experimentos para validar la eficacia del método propuesto para la optimización de la conductividad y la morfología de las líneas impresas por chorro de aerosol. En comparación con los métodos tradicionales, el método propuesto se desarrolla con base en la teoría del diseño de experimentos, el modelado estadístico y la optimización multiobjetivo, lo que facilita la optimización de las composiciones de tinta de manera basada en datos. Por lo tanto, el método propuesto no se limita a materiales de tinta específicos, sino que se puede aplicar a la optimización de diferentes componentes de tinta adecuados para AJP.

Es importante seleccionar tinta funcional de nanopartículas con alto punto de ebullición y codisolvente de alta viscosidad para la impresión por chorro de aerosol, lo que ayuda a obtener líneas impresas con buena definición de bordes al reducir el efecto de anillo de café. Además, debido al atomizador ultrasónico equipado, el rango de viscosidad de la tinta funcional adoptada es limitado23. Por otro lado, es esencial adoptar CNT de pared simple con un número bajo de defectos de pared, de lo contrario, el defecto puede provocar la deformación de los CNT a lo largo del eje del tubo, lo que podría ser problemático durante el transporte de aerosoles. Y, la longitud de los CNT debe ser mucho más corta que la gota para evitar obstruir la boquilla. En esta investigación, se utilizó tinta de plata con nanopartículas de Clariant® (sede del productor: Suiza) como tinta funcional original debido a sus disolventes adecuados (agua y etilenglicol) y propiedades de tinta (densidad: 1,35 kg/m3, tensión superficial: 0,036 N/ m, viscosidad: 8,3 cP). Además, se utilizó la tinta NINK 1100 CNT de pared simple de Nanolab® (sede del productor: EE. UU.) para el diseño de mezclas debido a su adecuada distribución de longitud de CNT (longitud promedio: 1300 nm, desviación estándar: 615 nm) y estabilidad a largo plazo (disolvente: agua) 24. Además, el etanol comprado de Tedia® (sede del productor: EE. UU.) se usó tal como se recibió sin ninguna purificación adicional debido a su alta pureza (99,7 %).

La relación de enfoque (FR), la temperatura de la placa, la velocidad de deposición y el tiempo de estabilización de la tinta son parámetros de proceso cruciales de la tecnología AJP. Específicamente, un FR razonable es útil para equilibrar la interacción aerodinámica dentro de la punta de la boquilla, lo que da como resultado líneas más estrechas con bordes más definidos. Para garantizar la imprimibilidad general de AJP con diferentes composiciones de tinta, en esta investigación se determinaron experimentalmente la tasa de flujo de gas de protección (SFR), la tasa de flujo del atomizador (AFR) y, por lo tanto, la FR (SFR/AFR). Por otro lado, a pesar de que una placa caliente es útil para eliminar el exceso de solvente durante la impresión, como este estudio investigó la influencia de la fracción de volumen de cada compuesto en la morfología de la línea depositada, la temperatura de la placa se mantuvo a temperatura ambiente para garantizar la estabilidad de la morfología de la línea depositada. Además, como se pueden producir líneas de gran aspereza y exceso de rociado debido a la interacción significativa entre las altas tasas de flujo de gas y la alta velocidad de deposición, se adoptó una velocidad de deposición relativamente baja (1 mm/s) para garantizar la calidad de impresión. Además, dado que el flujo de gas de protección (SF) y el flujo del atomizador (AF) inestables pueden causar una interacción aerodinámica fuera del equilibrio dentro de la punta de la boquilla, lo que da como resultado una morfología de línea irregular, se tomó un tiempo de estabilización de 3 minutos entre cada cambio de punto de ajuste para obtener un estable. flujo de material Por lo tanto, la configuración experimental del proceso AJP se define como se muestra en la Tabla 1, y las tasas de flujo de gas se expresaron en centímetros cúbicos estándar por minuto (sccm).

La Figura 1 ilustra las principales fases experimentales del enfoque de optimización propuesto. Antes de imprimir, las superficies de los sustratos de poliimida se sometieron a un baño de limpieza durante cinco minutos y a un tratamiento ultrasónico con plasma de corona durante tres minutos sucesivamente, lo que ayuda a mejorar el comportamiento de humectación del sustrato de poliimida durante el proceso de impresión. Luego, de acuerdo con el diseño de la mezcla, los materiales de prueba se formaron mezclando tinta de nanopartículas de plata, tinta CNT y etanol. Para asegurar una buena deposición y estabilidad del proceso de impresión, la tinta mezclada se agitó mecánicamente durante 10 min y se sometió a un tratamiento ultrasónico durante 20 min a 25 ºC sucesivamente antes de la impresión para garantizar una dispersión uniforme de las partículas en el medio de la tinta. Se aplicó el mismo procedimiento de mezcla para todas las tintas para mantener la comparabilidad de los resultados experimentales obtenidos. A continuación, se imprimió una sola pasada de línea sobre un sustrato de poliimida basado en la tinta revelada, y se fabricaron sucesivamente cinco muestras de línea repitiendo cada punto experimental cinco veces. Después de la fabricación de la muestra, se extrajeron las características morfológicas depositadas y la resistividad de la línea impresa correspondiente para desarrollar los modelos de superficie de respuesta (ReSM). Posteriormente, se empleó un enfoque de función de deseabilidad para determinar una ventana de material operativo óptima en 2D para equilibrar las respuestas conflictivas. Finalmente, los objetivos en conflicto se optimizaron de una manera más robusta en el espacio de diseño de mezclas 3D a través de la integración del algoritmo genético (GA) con los ReSM desarrollados y la incertidumbre estadística correspondiente.

Principal proceso experimental del enfoque de optimización propuesto.

En esta investigación, como se mantuvieron las condiciones de operación y cada punto experimental se repitió 5 veces, se puede evaluar la repetibilidad de la morfología de la línea depositada. Como se muestra en la Fig. S1, a pesar de que existe cierta aleatoriedad debido a la interacción aerodinámica dentro del cabezal de impresión, las principales características morfológicas de las líneas depositadas se conservan en los experimentos repetidos, lo que indica la estabilidad aceptable del proceso AJP. Además, para verificar la influencia insignificante del efecto de anillo de café en la morfología de la línea impresa, se midieron los perfiles transversales de las líneas impresas 4 h después de la deposición a temperatura ambiente. Como se muestra en la Fig. S2, el perfil de la línea presentó una forma cóncava insignificante en el área central, lo que confirma que el efecto del anillo de café tuvo un efecto insignificante en la morfología de la línea impresa25.

La caracterización morfológica de las muestras de líneas impresas se describe en las Figs. complementarias. S3, S4. La figura S3a ilustra que las características morfológicas de las muestras de líneas depositadas, incluido el exceso de rociado de líneas impresas y la rugosidad de los bordes, se pueden evaluar en función de las líneas medias determinadas. Específicamente, según el procesamiento de imágenes, la imagen original (ver Fig. S3b) se discretiza en una imagen gris (ver Fig. S3c). Luego, después de eliminar el ruido de la imagen (ver Fig. S3d), el ancho de las líneas medias se puede medir por el borde de línea real detectado

donde \(N\) representa el número de columnas de un borde de línea discretizado, \({w}_{i}\) denota el ancho de línea correspondiente de la i-ésima columna discretizada. A partir de entonces, la rugosidad general del borde de la línea impresa \({E}_{R}\) se puede evaluar mediante

donde \({ER}_{i}\) denota la variación del ancho de línea impresa de la columna i-ésima correspondientemente. Y, la línea impresa overspray \({O}_{SP}\) en la imagen original (ver Fig. S3c) se puede medir de la siguiente manera

donde \({OS}_{i}\) denota la longitud correspondiente entre el borde real de la línea y las microgotas del exceso de rociado de la i-ésima columna discretizada. En este estudio, la calidad general de la línea impresa se evalúa mediante la normalización de la suma del peso del exceso de rociado \({O}_{SP}\) y la rugosidad de los bordes \({E}_{R}\) de muestras de líneas depositadas en una mezcla espacio de diseño.

donde \({O}_{M}\) denota la suma del peso de la línea impresa las características morfológicas, \({w}_{ER}\) y \({w}_{SP}\) denotan los pesos de aspereza del borde de la línea depositada y exceso de rociado, respectivamente. La Tabla complementaria S1 ilustra las imágenes microscópicas representativas de las líneas impresas y la calidad de la línea impresa cuantificada correspondiente.

Debido a la relación lineal entre la longitud y la resistencia de las líneas impresas por chorro de aerosol, la ley de Ohm se emplea de la siguiente manera para describir la dependencia de la longitud de la resistencia para las muestras de líneas impresas13

donde la resistencia de la línea impresa \({R}_{T}\) se mide mediante el método de sonda de cuatro puntos, \(S\), \(L\) y \(\rho\) son el área de la sección transversal , longitud y resistividad de una muestra de línea depositada, respectivamente. En esta investigación, se imprimió una matriz lineal de cinco muestras de línea (\(L=1,5\) cm) en el sustrato, se midió el área transversal \(S\) de cada muestra de línea como se muestra en la Fig. S4 5 tiempos y promediados para un mayor cálculo de resistividad.

Teniendo en cuenta la variabilidad de las propiedades funcionales de la tinta, es importante diseñar los experimentos adecuados para obtener compuestos factibles de diferentes componentes y evaluar su influencia en las propiedades eléctricas/morfológicas de la línea impresa. En este caso, se adopta un diseño de mezcla en esta investigación para investigar la influencia individual y las interacciones de los diferentes componentes de la tinta, y se emplea un RSM para investigar la relación causa-efecto entre las variables de entrada y las salidas con base en el diseño experimental de mezcla construido. puntos26. Debido a la suposición de dependencia de la fracción de volumen del componente de la respuesta, la construcción de puntos experimentales debe restringirse al límite superior (\({u}_{i}\)) y al límite inferior (\({l}_{i} \)) de cada fracción de volumen componente (\({x}_{i}\)).

donde \(n\) es el número de componentes en la investigación de diseño de mezclas. Los puntos experimentales están determinados por las siguientes reglas27:

Determine el rango máximo \(R\) de las fracciones de volumen del componente por

Determine el límite superior de la fracción de volumen del cuasicomponente por

Si \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}=1\), establece \(\left(0, \dots , 1,\dots ,0\ right)\) como los vértices

Si \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}<1\) y \({u}_{i}^{{^{\prime}} {^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}>1 \left(i\ne j\right)\), establecer \ (\left(0,\puntos,{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0,\puntos {u}_{i}^{{^{ \prime}}{^{\prime}}},0\dots ,0\right)\) como los vértices

Si \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime}}{^{\prime} }}\le 1\) y \({u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}+{u}_{j}^{{^{\prime} }{^{\prime}}}+{u}_{k}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}>1 \left(i\ne j\ne k\right)\ ),

establecer \(\left(0,\dots ,{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0,\dots {u}_{i}^{{ ^{\prime}}{^{\prime}}},0\dots,0, 1-{u}_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}}-{u }_{i}^{{^{\prime}}{^{\prime}}},0\dots 0\right)\) como los vértices también

Los puntos centrales y las mezclas de verificación del poliedro se pueden calcular aún más en función de los vértices determinados28.

En este estudio, los rangos de la fracción de volumen de tinta plateada, tinta CNT y etanol son 40–60 %, 20–40 % y 20–40 %, respectivamente. La Figura 2 muestra los puntos experimentales diseñados por un algoritmo de diseño mixto en esta investigación; el centroide general se replicará tres veces para evaluar la reproducibilidad del sistema29. Los puntos experimentales reales obtenidos se muestran en la Tabla complementaria S2.

Diseño de puntos experimentales en un espacio de diseño mixto de AJP.

Después de obtener los resultados experimentales, los ReSM cuadráticos se emplearán para formular las correlaciones entre la composición funcional de la tinta y las propiedades eléctricas/morfológicas de la línea impresa en el espacio de diseño de la mezcla.

donde \({\beta }_{i}\) y \({\beta }_{ij}\) son constantes determinadas por ANOVA y el método de mínimos cuadrados.

De acuerdo con el diseño de mezcla y el RSM correspondiente, se puede derivar un modelo cuadrático para formular la relación entre las variables de entrada \({\varvec{x}}={({x}_{1}, {x}_{2}, \dots , {x}_{m})}^{T}\) y la salida \(y({\varvec{x}})\) de la siguiente manera

donde m se refiere al número de entradas, \({\varvec{g}}\left({\varvec{x}}\right)\) y \({\varvec{\theta}}\) se definen como

Sobre la base de los ReSM desarrollados, se propone un intervalo de confianza (IC) de (1−α)% para cuantificar estadísticamente la incertidumbre de la predicción30

donde \(\left(1-\alpha \right)\% \mathbf{C}\mathbf{I}\) se refiere a un rango en el que la salida promedio \(y({\varvec{x}})\) debería estar dentro del (1−α)% del tiempo, \(\mathbf{X}\) representa una matriz modelo expandida, \({t}_{\alpha /2,np}\) se refiere a la distribución t de ( 1−α/2) cuantil con (n−p) grados de libertad, p se refiere al número de predictores, n se refiere al número de experimentos y \(\widehat{s}\) se refiere a la desviación estándar estimada.

En esta investigación, la incertidumbre estadística σ de los ReSM desarrollados se evalúa mediante el IC del 95 % de la siguiente manera

Un enfoque de función de deseabilidad puede convertir las salidas múltiples (resistividad/calidad de la línea impresa) en una sola función de salida31, optimizando así las funciones objetivo en conflicto simultáneamente. Específicamente, cada función de variable de respuesta \({y}_{i}\) se transforma primero en una deseabilidad individual \({d}_{i}\) que varía en el rango de \(\left[0, 1\right ]\), donde \({d}_{i}=0\) demuestra que el rango de respuesta \({y}_{i}\) es inaceptable, mientras que \({d}_{i}=1\ ) significa que se logra el objetivo óptimo de la salida individual \({y}_{i}\). Para minimizar una respuesta individual, la deseabilidad \({d}_{i}\) se cuantifica en función de un criterio de Smaller-The-Better (STB);

Por el contrario, se utilizará un criterio de mayor tamaño, mejor (LTB) para la cuantificación de la deseabilidad si la respuesta es del tipo de maximización;

donde \(r\) es especificado por los usuarios para el ajuste de importancia, \(U\) y \(L\) denotan el límite superior y el límite inferior de una función de salida individual, respectivamente32.

Entonces, la deseabilidad general \(D\) de los \(n\) objetivos en conflicto se puede evaluar combinando cada deseabilidad individual \({d}_{i}\) de la siguiente manera

donde \(n\) denota el número de salidas individuales en el diseño de la mezcla, \({w}_{i}\) se refiere a un peso especificado por el usuario correspondiente a la \(i\)-ésima función de deseabilidad.

A pesar de que un enfoque de función de conveniencia puede optimizar de manera eficiente los objetivos en conflicto al escalar las múltiples respuestas de salida en una sola función de respuesta, la solución única identificada se verá significativamente afectada por los pesos de conveniencia especificados por el usuario. Por lo tanto, identificar un grupo de puntos óptimos de Pareto como soluciones alternativas ayudará a optimizar los objetivos en conflicto de manera más objetiva.

Un algoritmo genético de clasificación no dominado III (NSGA-III) es un tipo importante de AG para la optimización multiobjetivo. A diferencia de muchos métodos de selección clásicos adoptados en los GA, como la selección de torneos y la selección de la rueda de la ruleta, NSGA-III puede optimizar los objetivos en conflicto al identificar un conjunto de puntos óptimos de Pareto en lugar de una solución única, que será más objetiva y eficiente33. Además, a diferencia de las NSGA34 anteriores, dado que la NSGA-III propone un método basado en un punto de referencia para la clasificación y selección no dominadas, la diversidad de la población de las soluciones frontales óptimas de Pareto determinadas se puede mejorar aún más. Por lo tanto, NSGA-III se emplea en este estudio para evaluar simultáneamente un conjunto de generaciones en el espacio de búsqueda en lugar de un solo punto.

Debido a la contradicción entre la resistividad de la línea impresa y la calidad de impresión, se requiere un algoritmo de optimización multiobjetivo para optimizar los objetivos en conflicto. Para promover la solidez y la eficiencia del proceso de optimización, un modelo estadístico/probabilístico será superior a otros enfoques, ya que tanto la respuesta predictiva como la incertidumbre de la predicción pueden considerarse conjuntamente en el método de optimización multiobjetivo adoptado35. En este caso, los ReSM y la incertidumbre estadística correspondiente se controlan conjuntamente con un NSGA-III para optimizar sistemáticamente los resultados de impresión conflictivos. La figura complementaria S5 muestra el diagrama de flujo propuesto para optimizar la composición funcional de la tinta en el espacio de diseño de mezclas 3D. Consideramos la fracción de volumen de tinta plateada, tinta CNT y etanol como variables de entrada, y establecemos la resistividad de la línea impresa (\({y}^{(LR)}\)) y la calidad de la línea impresa (\({y}^{ (LQ)}\)) como las salidas. En esta investigación, las dos respuestas de salida en conflicto se optimizan en términos de minimización

donde \(\uplambda =\left[1.6, 2.9\right]\) representa el coeficiente de optimización para equilibrar la predicción del modelo \(y\) y la correspondiente incertidumbre del modelo \(\sigma\). La figura complementaria S6 muestra el patrón de codificación de cromosomas adoptado en NSGA-III, y la tabla complementaria S3 resume la configuración general del sistema del marco propuesto.

La resistividad/calidad de la línea impresa medida se enumeran en la Tabla 2, donde el material M0 es tinta funcional original sin la incorporación de CNT y etanol. En general, mezclar tinta de nanopartículas de plata con CNT contribuye a una menor resistividad de la línea impresa36, lo que se demuestra en los resultados experimentales obtenidos (ver materiales M9, M10, M11, M12 y M13 en la Fig. 3). Sin embargo, la tendencia decreciente general no se puede mantener incluso con el aumento de la fracción de volumen de CNT (consulte los materiales M1, M4 y M6 en la Fig. 3). Asimismo, los materiales M6, M10, M11 y M13 muestran que la mezcla de tinta de nanopartículas de plata con mayor cantidad de etanol ayuda a mejorar la calidad de la línea impresa, lo que puede atribuirse principalmente a la mayor capacidad de impresión por la incorporación de etanol37. Además, en comparación con los materiales M1, M4 y M12, los materiales M5, M7 y M9 confirman que una mayor fracción de volumen de etanol contribuye a una mejor calidad de la línea impresa. Sin embargo, aumentar aún más la fracción de volumen de etanol no puede mantener la tendencia general de mejora de la calidad de la línea impresa (ver material M2 en la Fig. 3). Esto se debe a que la fracción de volumen de cada material compuesto no se puede cambiar de forma independiente mientras el volumen total del material mezclado permanece sin cambios. En consecuencia, la interacción entre los ingredientes individuales puede tener un impacto significativo en el diseño de la mezcla, y la mejora de la conductividad/calidad de la línea impresa se suprimirá como se muestra en las observaciones anteriores. Por lo tanto, es importante analizar la influencia individual y la interacción asociada de diferentes composiciones de tinta en las propiedades eléctricas/morfológicas de la línea depositada.

Resistividad/calidad de la línea impresa de varias composiciones de tinta.

En esta investigación, los ReSM cuadráticos se utilizaron para formular estadísticamente la relación causa-efecto entre los parámetros influyentes (fracciones de volumen de los componentes de la tinta) y las respuestas de salida (resistividad/calidad de la línea impresa). R1, R2 se refieren a la resistividad de la línea impresa y la calidad general de la línea impresa. Como A, B, C indican la fracción de volumen de tinta plateada, CNT y etanol, respectivamente, la interacción entre diferentes composiciones de tinta está representada por AB, AC y BC. Específicamente, los resultados de ANOVA de los valores F altos y los valores P bajos, como se muestra en la Tabla 3, demuestran la importancia de los ReSM desarrollados. Además, el alto Adeq. Los valores de precisión y los valores altos de R-cuadrado, como se describe en la Tabla 3, también revelan la importancia estadística de los ReSM desarrollados38.

Dado que los residuos cuantificados para los resultados del modelo se distribuyen linealmente a lo largo de la línea de referencia con menos desviación, la precisión del modelo se considera estadísticamente aceptable (ver Fig. 4a, b)39. Y, los efectos de las órdenes de ejecución en los ReSM desarrollados pueden excluirse en función de las correlaciones cuantificadas entre los residuos del modelo y las órdenes de ejecución (ver Fig. 4c, d). Además, la Fig. 4e, f) demuestra que la relación causa-efecto entre la fracción de volumen de cada compuesto y la resistividad/calidad de la línea impresa se captura completamente en los ReSM derivados. Por lo tanto, la relación causa-efecto desarrollada con unidades codificadas para el diseño de mezclas se describe a continuación.

Los resultados de ANOVA de los ReSM derivados. (a, b) Gráficos normales de residuales para la resistividad de la línea impresa y la calidad de la línea impresa, respectivamente. ( c, d ) Efectos de las órdenes de ejecución en los residuos ReSM de la resistividad de la línea impresa y la calidad de la línea impresa, respectivamente. (e, f) Respuestas previstas frente a respuestas reales del diseño de la mezcla para la resistividad de la línea impresa y la calidad de la línea impresa, respectivamente.

En esta investigación, los CNT y el etanol se incorporan a las tintas funcionales originales para mejorar la conductividad y la calidad de las líneas impresas, respectivamente. Sin embargo, como la fracción de volumen de cada compuesto no se puede cambiar de forma independiente, es crucial determinar una ventana de material operativo óptima en el espacio de diseño de la mezcla para lograr un equilibrio entre la baja resistividad de la línea impresa y la alta calidad de la línea impresa simultáneamente. Específicamente, la Fig. 5a, b demuestra que el nivel de reemplazo de CNT inferior a 0,25 tendrá una influencia positiva en la conductividad de la línea impresa. Esto se debe a que los paquetes de CNT incorporados pueden servir como puentes conductores para conectar las pequeñas grietas (consulte la Fig. S7a complementaria) en la línea depositada (consulte la Fig. S7b, c complementaria), lo que será beneficioso para mejorar la conductividad de la línea impresa40. Sin embargo, al aumentar aún más la fracción de volumen de los CNT, el material de nanopartículas de plata insuficiente se dividirá en bloques discontinuos (consulte la Fig. S7d complementaria), lo que reducirá la conectividad entre partículas y aumentará gradualmente la resistividad de la línea impresa.

Las respuestas obtenidas y los contornos correspondientes para (a, b) resistividad de línea impresa y (c, d) calidad de línea impresa, respectivamente.

Asimismo, para mejorar la calidad de impresión, es necesario mantener la fracción de volumen de etanol alrededor de 0,35 y minimizar el reemplazo de CNT (Fig. 5c, d). Específicamente, las líneas se imprimirán con un alto exceso de rociado o una gran rugosidad en los bordes (consulte la figura complementaria S8a, b) debido a las altas concentraciones de nanopartículas atomizadas12. A pesar de que la incorporación de etanol en la tinta funcional ayuda a mejorar la capacidad de impresión de la tinta (consulte la Fig. S8c complementaria), aumentar aún más la fracción de volumen de etanol puede dar como resultado un componente insuficiente de nanopartículas de plata y una difusión excesiva de aerosol en el sustrato (consulte la Fig. S8d complementaria). ). Por lo tanto, es necesario llegar a un compromiso cuando se trata de capturar simultáneamente la alta calidad de la línea impresa y la baja resistividad de la línea impresa41.

Basado en un enfoque de función de deseabilidad, se identifica la composición óptima del material para optimizar las respuestas en conflicto en un espacio de diseño de mezcla. En esta investigación, los pesos de la resistividad de la línea impresa y la calidad de la línea impresa en la función de deseabilidad general se pueden seleccionar según las preferencias de los usuarios, que se establecieron en 0,6 y 0,4 en este estudio, respectivamente. Además, el límite inferior/superior de la resistividad de la línea impresa y la calidad de la línea impresa se establecieron como \(\left[2.17, 4.09\right]\) µΩ⋅cm y \(\left[0, 1\right]\), respectivamente. En este caso, la deseabilidad global obtenida es de 0,902, lo que es prometedor según investigaciones previas42, y las fracciones óptimas identificadas de los tres compuestos (tinta de plata, tinta CNT y etanol) son 0,502, 0,219 y 0,279, respectivamente.

Para determinar aún más una ventana operativa óptima de composición de material, las fracciones óptimas identificadas de los tres compuestos se establecen como punto de referencia en un espacio de diseño de mezcla. Luego, el contorno crítico de cada respuesta objetivo se adquiere estableciendo un umbral de optimización de este punto de referencia en un intervalo de a%, es decir, referencia ± a%. Posteriormente, la región superpuesta de los contornos críticos se identifica como una ventana de material operativo óptima para capturar la baja resistividad de la línea impresa y la alta calidad de impresión simultáneamente. En esta investigación, establecimos un % en 4 %, y la ventana de material de operación óptima identificada se muestra en la Fig. 6.

La ventana de material de operación óptima identificada en un espacio de diseño de mezcla.

Dado que la comparación entre las mejores muestras y las peores muestras obtenidas puede no validar completamente la eficacia de la ventana operativa óptima determinada, las composiciones de tinta se seleccionaron aleatoriamente dentro y fuera de la ventana operativa óptima para una verificación adicional. La Tabla 4 describe las composiciones de tinta seleccionadas (elegidas al azar dentro y fuera de la ventana operativa óptima) y la resistividad/calidad de la línea impresa correspondiente, la Fig. 7a–c ilustra las características de la línea depositada obtenidas de acuerdo con las composiciones de tinta seleccionadas (Solución 1–Solución 3 ) de la Tabla 4, respectivamente. Los experimentos indican que la ventana de material de operación óptima determinada conduce a lograr un equilibrio entre la baja resistividad de la línea impresa y la alta calidad de la línea impresa, lo que demuestra la validez del método de optimización adoptado en AJP.

Características de la línea depositada obtenidas según las composiciones de tinta seleccionadas. (a, b) fuera del área óptima, (c) dentro de la ventana óptima de material operativo.

La Figura 8a, b muestra el frente de Pareto obtenido y el correspondiente conjunto de soluciones óptimas de Pareto, respectivamente. El conjunto de soluciones óptimas de Pareto obtenido se considerará como soluciones candidatas en el espacio de diseño de mezclas. Sin embargo, será computacional o experimentalmente costoso verificar los puntos óptimos de Pareto completos obtenidos durante el proceso de optimización. Por lo tanto, se adopta el enfoque de agrupamiento de propagación de afinidad (AP) para identificar los centroides de agrupamiento del conjunto de soluciones óptimas de Pareto como soluciones representativas para una verificación adicional43. Además, dado que la incertidumbre estadística se considera en las funciones objetivo, NSGA-III tiende a identificar un conjunto de cromosomas que pueden minimizar simultáneamente la incertidumbre estadística y los resultados objetivo durante la evolución. Por lo tanto, la Fig. 8c, d muestra que la varianza general de las poblaciones obtenidas es mucho menor que la optimización correspondiente sin considerar la incertidumbre de predicción, lo que indica la robustez mejorada del conjunto de soluciones óptimas de Pareto identificado durante la evolución.

(a) el frente de Pareto obtenido al considerar la incertidumbre de la predicción estadística, (b) el conjunto de soluciones óptimas de Pareto obtenido correspondiente a (a). (c) la varianza de la población obtenida al optimizar solo los ReSM, (d) la varianza de la población obtenida al integrar los ReSM con incertidumbre de predicción.

Los tres componentes de tinta funcionales representativos seleccionados y las correspondientes características de la línea impresa se muestran en la Tabla 5 y la Fig. 9, respectivamente. La Tabla 5 indica que se identifica un grupo de puntos óptimos de Pareto en lugar de una única solución para equilibrar la relación conflictiva entre la baja resistividad de la línea impresa y la alta calidad de la línea impresa. Por lo tanto, se pueden realizar diferentes selecciones según las preferencias de los usuarios, lo que ayuda a optimizar los objetivos en conflicto de manera más objetiva. A diferencia de estudios previos donde se obtuvo resistividad similar en líneas de plata pura44, la flexibilidad mecánica y las características morfológicas de las líneas impresas pueden mejorarse simultáneamente en esta investigación debido a la incorporación de CNT y etanol.

( a – c ) Morfología de la línea depositada lograda utilizando las composiciones de tinta funcionales representativas en la Tabla 5 respectivamente.

Por otro lado, dado que los CNT tienen las ventajas de una flexibilidad mecánica superior45, se realizaron experimentos de prueba de flexión para confirmar el efecto de conducción puente de los CNT. Como se muestra en la Fig. S9a–c, con base en el sistema de control de movimiento y etapa mecánica de una impresora 3D de chorro de aerosol, los termistores impresos con nanocompuestos optimizados y tinta funcional original se sometieron a pruebas de flexión repetidas con un radio de flexión de 6 mm (1,04 % deformación), respectivamente. En comparación con la tinta funcional original (consulte la Fig. S9d), los resultados de la prueba de flexión muestran que la conductividad de la línea impresa mejora debido al efecto de conducción puente de los CNT (consulte la Fig. S9e). Sin embargo, debe tenerse en cuenta que la resistencia relativa general puede variar ligeramente debido a las pequeñas grietas que se forman en los nanocompuestos después de la prueba de flexión prolongada (consulte la Fig. S9f).

En esta investigación, se optimizó la composición funcional de la tinta (tinta de nanopartículas de plata, tinta CNT y etanol) en base al enfoque de optimización multiobjetivo híbrido propuesto. La tinta funcional óptima determinada puede lograr una resistividad impresa de 2,3 µΩ⋅cm, que fue un 32 % más baja que las líneas de plata pura y fue 1,45 veces la resistividad de plata a granel. A pesar de que se puede obtener una resistividad de línea impresa comparable mediante el procesamiento posterior9,10,11, es importante mejorar la conectividad intrínseca dentro de la estructura de nanopartículas a través del diseño de la mezcla. Además, como el enfoque propuesto optimiza la resistividad de la línea impresa y la calidad de la línea impresa simultáneamente, es más eficiente que la impresión multicapa tradicional. Esto se debe a que el método tradicional puede reducir la capacidad de control de la morfología de la línea impresa debido a la compleja interacción entre las capas sucesivas.

En esta investigación, se investigó sistemáticamente la relación causa-efecto entre los diferentes componentes de la tinta (tinta de plata nanopartícula, tinta CNT y etanol) y los resultados de impresión en función del enfoque de optimización multiobjetivo híbrido propuesto, y se optimizó la composición funcional de la tinta para lograr baja resistividad eléctrica y alta calidad de línea impresa, lo que puede ser útil para mejorar el rendimiento eléctrico de los dispositivos microelectrónicos producidos por AJP. Dado que la tecnología AJP es compatible con una gama más amplia de tintas funcionales y tamaños de nanopartículas constituyentes, ha habido un interés creciente en utilizar la tecnología AJP para fabricar dispositivos microelectrónicos versátiles. En este caso, las características basadas en datos facilitan la optimización de múltiples propiedades conflictivas de las composiciones de tinta de manera basada en datos, lo que será beneficioso para el desarrollo de componentes microelectrónicos multifuncionales y la amplia aplicación de la tecnología AJP en el campo de la electrónica impresa.

Sin embargo, a diferencia de la impresión de líneas rectas, las líneas curvas impresas pueden deformarse debido a la concentración de tensión. Por lo tanto, puede ser necesario ajustar los principales parámetros del proceso en el proceso de impresión de líneas curvas para aliviar la concentración de tensión en estudios posteriores. Además, también se estudiarán sistemáticamente los factores que afectan la calidad de superposición de las líneas adyacentes, como la temperatura de la placa, la velocidad de impresión y la relación de superposición, lo que ayuda a mejorar la calidad de los patrones impresos en el caso de características muy finas. Además, debido a la interacción altamente no lineal entre las composiciones de la tinta y los parámetros del proceso de impresión, el ajuste de los parámetros del proceso de acuerdo con las propiedades específicas de la tinta puede mejorar aún más los resultados de la impresión. Por lo tanto, es importante y desafiante optimizar simultáneamente las múltiples propiedades en conflicto dentro del espacio múltiple en el trabajo de investigación futuro.

Los conjuntos de datos generados y analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este trabajo fue apoyado en parte por los Proyectos Principales de Investigación en Ciencias Naturales en las Universidades de la Provincia de Anhui [número de subvención KJ2021ZD0137], el Proyecto Clave de Ciencias Naturales del Departamento de Educación Provincial de Anhui [número de subvención KJ2021A1111] y en parte por el Proyecto de Inicio de Investigación Doctoral de la Universidad de Suzhou [número de subvención número 2021BSK023]. Se agradece el valioso apoyo del profesor Moon Seung Ki y el Dr. Choi Joon Phil del Centro de Singapur para la Impresión 3D (SC3DP) en la Universidad Tecnológica de Nanyang.

Escuela de Ingeniería de la Información, Universidad de Suzhou, Suzhou, 234000, China

Haining Zhang y Haifeng Xu

Escuela de Mecánica y Aeroespacial, Universidad Tecnológica de Nanyang, Singapur, 639798, Singapur

Haining Zhang y Shuai Yin

Tiempos aeroespaciales de China Feihong Technology Co., Ltd., Pekín, 100854, China

Zhixin Liu

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HZ: metodología, investigación, redacción-borrador original. SY: metodología, investigación. ZL: conceptualización, metodología, redacción—borrador original. HX: conceptualización, metodología, redacción—revisión y edición.

Correspondencia a Haifeng Xu.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Zhang, H., Liu, Z., Yin, S. et al. Una optimización multiobjetivo híbrida de la composición funcional de la tinta para la impresión 3D de chorro de aerosol mediante el diseño de mezclas y la metodología de superficie de respuesta. Informe científico 13, 2513 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-29841-0

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Recibido: 23 noviembre 2022

Aceptado: 10 febrero 2023

Publicado: 13 febrero 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-29841-0

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